Синтез, анализ и применение гетерогенных нитридных катализаторов в аммонолизе пропана

Abstract

Лимонно-кислотным и соль–гель методами синтезированы и охарактеризованы новые металлофосфооксинитридные катализаторы окислительного аммонолиза пропана. Изучена кинетика аммонолиза пропана на приготовленных катализаторах. Установлено, что образцы, содержащие в своей рецептуре катионы Fe, Со, La и V, являются наиболее перспективными гетерогенными катализаторами данного процесса. Согласно предложенному механизму, активирование аммиака проходит через стадию его адсорбции на поверхности катализатора с последующим превращением адсорбированного NH3 в активные азотсодержащие частицы.Синтезовано та проаналізовано нові ме- талофосфооксинітриди на основі Mn, Fe, Со, La і V, перспективні для подальшого використання в якості каталізаторів окислювального амонолізу летких насичених вуглеводнів. Вдосконалено методики отримання вказаних каталізаторів по цитринно-кислотному та соль-гель методу. Синтезовані каталізатори продемонстрували помітну активність та селективність у каталітичних тестах по парофазному окислювальному амонолізу пропану до акрилонітрилу. Встановлено основні характеристики каталізатора, від яких залежить його активність та селективність. Запропоновано механізм активації аміаку на поверхні гетерогенного каталізатора.New metal-phosphooxinitrides based on Mn, Fe, Со, La and V ions that are perspective for using as catalysts of light alkanes ammoxidation have been synthesized and analyzed. The improved citric-acid and sol-gel methods for obtaining of such sort of catalysts have been elaborated. Synthesized catalysts displayed the noticeable activity and selectivity in catalytic tests by vapour-phase oxidative ammonolysis of propane into acrylonitrile. The base characteristics by which catalyst activity and selectivity are depended have been established. The putative mechanism of ammonium activation on the surface of heterogeneous catalyst has been suggested.