Атомная динамика и проблема устойчивости структуры свободных кластеров отвердевших инертных газов

Abstract

Теоретически и экспериментально исследована зависимость среднеквадратичных амплитуд атомов в свободных кластерах отвердевших инертных газов от размера этих кластеров. Свободные кластеры создавались в результате гомогенного зародышеобразования в адиабатически расширяющейся сверхзвуковой струе. Для экспериментальных измерений среднеквадратичных амплитуд атомов использована электронографическая методика, теоретические расчеты проведены методом J -матриц. Выявлен ряд отличительных особенностей атомной динамики микрокластеров, необходимый для определения характера формирования их кристаллической структуры и условий ее устойчивости. Показано, что для кластеров, состоящих из менее чем N ~ 10³ атомов, при уменьшении размера кластера среднеквадратичные амплитуды растут значительно быстрее, чем это должно следовать из увеличения удельного вклада поверхности. Кроме того, установлено, что ГЦК структура свободного кластера, как правило, содержит дефекты типа двойников (зародышей ГПУ фазы). Одной из причин возникновения таких дефектов является неустойчивость (аномально большие амплитуды колебаний) атомов координационных сфер так называемого вершинного типа.

The dependence of the rms amplitudes of atoms in free clusters of solidified inert gases on the cluster size is investigated theoretically and experimentally. Free clusters are produced by homogeneous nucleation in an adiabatically expanding supersonic stream. Electron diffraction is used to measure the rms amplitudes of the atoms; the Jacobi-matrix method is used for theoretical calculations. A series of distinguishing features of the atomic dynamics of microclusters was found. This was necessary to determine the character of the formation and the stability conditions of the crystal structure. It wass shown that for clusters consisting of less than N ~ 10³ atoms , as the cluster size decreases, the rms amplitudes grow much more rapidly than expected from the increase in the specific contribution of the surface. It is also established that an fcc structure of a free cluster, as a rule, contains twinning defects (nuclei of an hcp phase). One reason for the appearance of such defects is the so-called vertex instability (anomalously large oscillation amplitudes) of the atoms in coordination spheres.

Теоретично та експериментально дослiджено залежнiсть середньоквадратичних амплiтуд атомiв у вільних кластерах затвердiлих iнертних газiв вiд розмiру цих кластерiв. Вільнi кластери створювались у результаті гомогенного зародишеутворення у надзвуковому струмені, що адiабатично розширювався. Для експериментальних вимiрiв середньоквадратичних амплiтуд атомiв використано електронографiчну методику, теоретичнi розрахунки проведено методом J-матриць. Виявлено ряд вiдзначних особливостей атомної динамiки мiкрокластерiв, що необхiдно для визначення характеру формування їхньої кристалевої структури та умов її стiйкостi. Показано, що для кластерiв, якi мiстять менше нiж N ~ 10³ атомiв, при зменшенні розмiру кластеру середньоквадратичнi амплiтуди зрастають значно швидше, нiж це мусить вiдбуватись внаслiдок збiльшення питомого внеску поверхнi. Крiм того, виявлено, що ГЦК структура вільного кластеру, як правило, мiстить дефекти типу двійників (зародишiв ГЩУ фази). Одною з причин виникнення таких дефектiв є нестiйкiсть (аномально великi амплiтуди коливань) атомiв координацiйннiх сфер так званого вершинного типу.