Кластери Pd(0) з N-вмісними лігандами як каталізатори реакцій окиснення толуолу та аліфатичних спиртів

Abstract

Відновлення ацетату Pd(II) воднем у розчинах N-вмісних лігандів в АсОН приводить до утворення поліядерних гідридокомплексів паладію з постійним складом, добре розчинних у полярних середовищах. На основі даних елементного аналізу, спектроскопії протонного магнітного резонансу, вимірювання магнітної сприйнятливості та даних рентгеноелектронної спектроскопії гідридокомплекси охарактеризовано у рамках моделі, згідно з якою катіон отриманого кластеру містить масивне ядро, а молекули лігандів координовані атомами Pd на периферії кластерного катіону. Отримані кластери мають високу активність в каталізі реакцій окиснення толуолу та аліфатичних спиртів.

Восстановление ацетата Pd(II) водородом в растворах N-содержащих лигандов в АсОН приводит к образованию полиядерных гидридокомплексов палладия с постоянным составом, хорошо растворимых в полярных средах. На основе данных элементного анализа, спектроскопии протонного магнитного резонанса, измерения магнитной восприимчивости и данных рентгеноэлектронной спектроскопии гидридокомплексы охарактеризованы в рамках модели, согласно которой катион полученного кластера содержит массивное ядро, а молекулы лигандов координорованы атомами Pd на периферии кластерного катиона. Полученные кластеры обладают высокой активностью в катализе реакции окисления толуола и алифатических спиртов.

Reduction of Pd (II) acetate with hydrogen in acetic solutions of N-containing ligands results in polynuclear hydride Pd complexes formation. These complexes are well soluble in polar media and have constant composition. On the basis of elementary analysis data, magnetic susceptibility, electron microscopy and NMR, the model of the hydride complexes has been established that implies bulk cation of metal core co-ordinating with N-ligand molecules. The obtained clusters exhibit high activity in catalysis of oxidation reactions of toluene and aliphatic alcohols.