Interpreting pulse-shape effects in pump-probe spectroscopies

Abstract

The effect of the pulse-shape on pump-probe spectroscopies is examined for the simplest model of noninteracting fermions on an infinite-dimensional hypercubic lattice. The probe-modified density of states follows the time evolution of the pump and displays narrowing and Floquet-like sidebands at the pump maximum, whereas the photoelectron spectra are also strongly affected by the nonequilibrium occupation of the single-particle states due to the excitation from the pump. The nonequilibrium Raman cross section is derived, and the nonresonant one in both the A1g and B1g symmetries contains a number of peaks at the pump maximum, which can be attributed to an interference effect or Brillouin scattering off the time variations of the stress tensor. Both the “measured” occupation of single-particle states and the ratio of Stokes to anti-Stokes peaks are strongly modified by the probe-pulse width, which must be included in the interpretation of experimental results.

Дослiджено вплив форми iмпульсу в експериментах з iмпульсами нагнiтання та вимiру для випадку найпростiшої моделi невзаємодiючих фермiонiв на безмежновимiрнiй гiперкубiчнiй ґратцi. Отримано, що модифiкована iмпульсом вимiру густина станiв слiдує часовiй еволюцiї iмпульсу нагнiтання. Коли iмпульс нагнiтання досягає максимуму, пiк на густинi станiв вужчає i з’являються додатковi Флоке-подiбнi боковi зони. Спектри фотоелектронної емiсiї також зазнають значних змiн внаслiдок нерiвноважного заповнення одночастинкових станiв пiд дiєю iмпульсу нагнiтання. Виведено формулу для розрахунку нерiвноважного перерiзу комбiнацiйного розсiяння свiтла та отримано, що нерiвноважна складова перерiзу розсiяння як для A1g, так i для B1g симетрiй має багатопiкову структуру, що може бути пояснено ефектами iнтерференцiї чи брiллюенового розсiяння на часових змiнах оператора тензора напружень. Отримано, що i “вимiряне” заповнення одночастинкових станiв, i вiдношення iнтенсивностi стоксових до антистоксових пiкiв сильно залежать вiд ширини пробного iмпульсу, що необхiдно враховувати при аналiзi результатiв експериментiв.