Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование
dc.contributor.author | Демяненко, Е.Н. | |
dc.contributor.author | Карпенко, О.С. | |
dc.contributor.author | Лобанов, В.В. | |
dc.contributor.author | Картель, Н.Т. | |
dc.date.accessioned | 2019-02-18T14:52:08Z | |
dc.date.available | 2019-02-18T14:52:08Z | |
dc.date.issued | 2017 | |
dc.description.abstract | Методом теории функционала плотности (B3LYP, 6-31 G**) выполнены расчеты пространственного и электронного строения комплексов молекулы кислорода с молекулой коронена и с ее азотсодержащим аналогом, в котором два атома азота находятся в пара-положении в центральном гексагоне. В рамках принятого предположения, согласно которому упомянутые молекулы моделируют чисто углеродную и азотсодержащую графеноподобную структуры, определено равновесное строение и энергию образования всех промежуточных соединений, возникающих при последовательном присоединении четырех электронов и четырех протонов к адсорбционному комплексу молекулу О₂. Показано, что каталитическую активность допированного азотом графена в реакции восстановления кислорода можно объяснить сочетанием нескольких факторов, а именно уменьшением ширины запрещенной зоны в азотсодержащем кластере по сравнению с исходным чисто углеродным кластером и активацией атомов углерода, соседствующих с внедренными атомами N. Расчет энергии отдельных стадий присоединения каждого из четырех электронов и протонов свидетельствует о самопроизвольности протекания реакции восстановления кислорода на азотсодержащем кластере. | uk_UA |
dc.description.abstract | Density functional theory (B3LYP, 6-31 G**) was used to calculate the spatial and electronic structure of the oxygen molecule complexes with the coronene molecule and its nitrogen-containing analog, where two nitrogen atoms are in the para positions of the central hexagon. Within the framework of an assumption that the mentioned molecules mimic a pure carbon and nitrogen-containing graphene-like structures, the equilibrium structures and energis of formation of all the intermediate compounds arising when four electrons and four protons are sequentially added to the adsorption complex of the O₂ molecule are determined. It has been shown that the catalytic activity of nitrogen-doped graphene in the oxygen reduction reaction can be explained by a combination of several factors, namely, a decrease in the band gap of the nitrogen-containing cluster as compared to the initial pure carbon cluster as well as the activation of carbon atoms adjacent to the interstitial N atoms. Calculation of the energies of the individual stages of addition of each of four electrons and protons testifies to the spontaneous flow of the oxygen reduction over the nitrogen-containing cluster. | uk_UA |
dc.description.abstract | Методом теорії функціонала густини (B3LYP, 6-31 G**) виконані розрахунки просторової і електронної будови комплексів молекули кисню з молекулою коронена і з її азотовмісних аналогом, в якому два атома Нітрогену знаходяться в пара-положенні центрального гексагону. В рамках прийнятого припущення, згідно з яким згадані молекули моделюють чисто вуглецеву і азотовмісну графеноподібну структури, визначено рівноважну будову і енергію утворення всіх проміжних сполук, які виникають при послідовному приєднанні чотирьох електронів і чотирьох протонів до адсорбційного комплексу молекулу О₂. Показано, що каталітичну активність допованого Нітрогеном графену в реакції відновлення кисню можна пояснити поєднанням декількох факторів, а саме зменшенням ширини забороненої зони в азотовмісному кластері в порівнянні з вихідним чисто вуглецевим кластером і активацією атомів Карбону, які є сусідами впроваджених атомів N. Розрахунок енергії окремих стадій приєднання кожного з чотирьох електрон і протонів свідчить про самочинність перебігу реакції відновлення кисню на азотовмісному кластері. | uk_UA |
dc.identifier.citation | Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование / Е.Н. Демяненко, О.С. Карпенко, В.В. Лобанов, Н.Т. Картель // Поверхность. — 2017. — Вип. 9 (24). — С. 14-27. — Бібліогр.: 32 назв. — рос. | uk_UA |
dc.identifier.issn | 2617-5975 | |
dc.identifier.udc | 544.63: 544.18 | |
dc.identifier.uri | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/148537 | |
dc.language.iso | ru | uk_UA |
dc.publisher | Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України | uk_UA |
dc.relation.ispartof | Поверхность | |
dc.status | published earlier | uk_UA |
dc.subject | Теория химического строения и реакционной способности поверхности. Моделирование процессов на поверхности | uk_UA |
dc.title | Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование | uk_UA |
dc.title.alternative | Elementary acts of the reaction of molecular oxygen recovery over nitrogen-doped sp²-carbon cluster: quantum chemical study | uk_UA |
dc.title.alternative | Елементарні акти реакції відновлення молекулярного кисню на допованому нітрогеном sp²-вуглецевому кластері: квантовохімічне дослідження | uk_UA |
dc.type | Article | uk_UA |
Файли
Оригінальний контейнер
1 - 1 з 1
Завантаження...
- Назва:
- 2-Demyanenko.pdf
- Розмір:
- 858.56 KB
- Формат:
- Adobe Portable Document Format
Контейнер ліцензії
1 - 1 з 1
Завантаження...
- Назва:
- license.txt
- Розмір:
- 817 B
- Формат:
- Item-specific license agreed upon to submission
- Опис: